红桃视频在单原子催化剂激活过硫酸盐消毒方面取得新进展

近日，红桃视频环境监测与污染控制科技创新团队在单原子催化剂激活过硫酸盐消毒方面取得研究进展，研究成果以“Electron Transfer Expressway from Peroxydisulfate to O₂ Mediated by Diatomic Sites Accelerating ¹O₂ Production for Disinfection”为题，发表在环境领域顶级期刊《Environmental Science & Technology》（SCI一区，影响因子11.3）。

抗生素的持续滥用导致抗生素耐药菌（ARB）与耐药基因（ARGs）的扩散。传统水消毒技术存在明显缺陷：氯消毒与臭氧消毒易产生致癌性副产物，紫外线灭菌难以有效抑制微生物抗性。现有基于生物炭、纳米零价铁、硫化纳米零价铁及Fe₃O₄@MoS₂等材料的非均相过硫酸盐高级氧化技术（PS-AOPs）不仅活化效率低、原子利用率差，且依赖自由基杀菌机制，灭菌效能不足。相较于自由基（如SO₄^•−），单线态氧（¹O₂）凭借其长寿命、宽pH耐受性与强选择性，展现出更优异的抗环境干扰能力。其空置的π^*轨道赋予强亲电特性，可高效攻击细菌内敏感的细胞组分，并且细菌缺乏对应的抗氧化酶抵御¹O₂攻击，使其成为理想的抗菌剂。然而，关于¹O₂生成机制与多维特征解析的消毒过程仍存在认知空白。
本研究以沸石咪唑酯骨架（ZIF-8）为核壳结构前驱体，将金属氯化物和纳米碳混合、退火，制得金属单原子催化剂M₁-NC（Ni₁-NC、Mn₁-NC、Fe₁-NC和Cu₁-NC）。探究了一系列M₁-NC/PDS体系对ARB灭活和ARGs的降解效能及机理。结果表明，相对于其他M₁-NC/PDS体系，Ni₁-NC/PDS体系可以在40 min内对浓度为7 log的大肠杆菌实现完全灭活，且对不同 ARGs 的去除效果均表现为最佳，同时 Ni₁-NC/PDS 体系有效地抑制了接合转移现象的发生。通过预混实验、不同污染物降解实验、电子顺磁共振、淬灭试验和探针实验证实了M₁-NC/PDS体系去除ARB和ARGs的关键活性物种为¹O₂催化剂对PDS活化的效率及¹O₂的生成速率是影响ARB和ARGs去除的关键因素。加压曝气实验证明高密度SACs中双位点在O₂条件下显著促进了PDS的活化，进而提升了Ni₁-NC/PDS 体系的杀菌效率。此外，Ni₁-NC/PDS 体系在复杂水环境中展现卓越稳定性，在pH（2-10）及实际水体中均表现出强抗干扰性；连续流反应装置可在72 h内实现对浓度为3 log的大肠杆菌彻底灭活；研究提出了催化剂和PDS体系与深井曝气技术联用灭菌方案：利用高压增溶O₂强化PDS活化实现高效灭菌，预期此技术在养殖场或填埋场周边ARB污染地下水等场景中具有应用潜力。

红桃视频农业资源与环境专业2022级硕士研究生齐五帅、红桃视频唐晓丹讲师为本论文共同第一作者，马双龙教授、黄岩讲师及中国科红桃视频生态环境研究中心徐圣君副研究员为共同通讯作者。红桃视频王竞侦讲师和高博强讲师为本工作做出重要贡献。该项工作得到国家自然科学基金项目（42377067, 42407089）、河南省优秀青年科学基金项目（242300421148）、河南省青年骨干教师计划项目（2023GGJS028）、河南省科技攻关项目（242102320181）、河南省自然科学基金项目（242300420552, 242300420553）、中国博士后科学基金（2023M730988）和河南省高校重点研究项目（25B610003）资助。
论文链接：//doi.org/10.1021/acs.est.5c01975

（图文/马双龙，审/刘世亮）

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